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【摘要】：油中溶解特征氣體分析是油浸式電力變壓器狀態(tài)檢修的有效方法之一,乙炔(C_2H_2)是溶解在變壓器油中的主要故障特征氣體乙炔傳感器,可以有效地反映電力變壓器的放電性故障問題。半導(dǎo)體二氧化錫(SnO_2)氣體傳感器由于其低成本和高穩(wěn)定性等特點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注,用于油中溶解氣體在線分析時(shí),存在選擇性差,使用壽命短等難題,因此,研究SnO_2基C_2H_2氣體傳感器氣敏機(jī)理及檢測特性對提升變壓器的絕緣運(yùn)行水平具有重要的意義。論文依托國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目,開展SnO_2基C_2H_2氣體傳感器檢測特性及氣敏機(jī)理第一性原理研究。首先,采用水熱法制備出不同形貌的SnO_2氣敏材料,表征之后制成平面式氣體傳感器,分析其生長機(jī)理并測試其對C_2H_2氣體的氣敏特性。采用溶膠凝膠法合成純的Cr_2O_3顆粒后,基于靜電紡絲法制備純的以及Cr_2O_3-SnO_2纖維狀氣敏材料,結(jié)構(gòu)表征后研究其對C_2H_2氣體的檢測特性。基于密度泛函理論第一性原理,建立SnO_2表面模型及C_2H_2吸附模型、Cr-SnO_2摻雜模型及C_2H_2氣體吸附模型,對其表面原子構(gòu)型及電子性能進(jìn)行第一性原理仿真分析。論文取得的主要成果如下:(1)通過水熱法制備了纖維、棒、微球和花狀SnO_2氣敏材料,并進(jìn)行了XRD、SEM、BET表征,制成平面式氣體傳感器,基于實(shí)驗(yàn)室微量氣體氣敏測試平臺測試了其對乙炔氣體的氣敏特性。

結(jié)果表明,纖維狀和花狀SnO_2傳感器測試C_2H_2氣體時(shí),比微球和棒狀傳感器具有更低的工作溫度、更優(yōu)的氣敏響應(yīng)和更快的響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間,其中纖維狀和花狀SnO_2檢測100ppmC_2H_2的最佳工作溫度降至260℃,靈敏度分別為47和34乙炔傳感器,同時(shí)對C_2H_2氣體表現(xiàn)出較好地穩(wěn)定性和重復(fù)性。測試發(fā)現(xiàn),纖維狀SnO_2材料具有較大的比表面積(36.67m~2/~(-1)g)和較大的孔徑(8.9nm),因此對C_2H_2氣體表現(xiàn)出更好的氣敏性能。(2)采用溶膠凝膠法合成純的Cr_2O_3顆粒后二氧化碳報(bào)警器,基于靜電紡絲法制備了純的以及Cr_2O_3-SnO_2纖維狀氣敏材料,并對其進(jìn)行了XRD、SEM、EDS、XPS表征,制成平面式氣體傳感器油漆檢測儀,測試了其對C_2H_2氣體的檢測特性。測試結(jié)果表明:與纖維狀的純SnO_2氣體傳感器相比,Cr_2O_3-SnO_2傳感器檢測C_2H_2時(shí)具有更好的氣敏特性。檢測20ppm濃度的C_2H_2時(shí),Cr_2O_3-SnO_2氣體傳感器的最佳工作溫度降至220°C,靈敏度升至48.54,響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間為10s和12s。并在低濃度1-50ppm范圍內(nèi)對C_2H_2的表現(xiàn)出較好的線性度,線性擬合函數(shù)是y=5.07+2.02x,線性相關(guān)系數(shù)為0.993。

(3)基于密度泛函理論第一性原理,建立了金紅石型SnO_2晶體模型乙炔傳感器,C_2H_2氣體分子在SnO_2(110)面Sn_(5c)、Sn_(6c)、O_(2c)、O_(3c)位置的吸附模型,仿真研究發(fā)現(xiàn),O_(2c)位置為SnO_2(110)面C_2H_2氣體的最佳吸附位點(diǎn)。建立了Cr取代SnO_2(110)面Sn_(5c)、Sn_(6c)位點(diǎn)的摻雜模型,研究發(fā)現(xiàn)Sn_(5c)位置為Cr在SnO_2晶體模型上的最佳摻雜位置。基于最優(yōu)摻雜構(gòu)型建立了C_2H_2氣體吸附模型,研究表明相比純的SnO_2(110)面C_2H_2氣體吸附模型,Cr摻雜在SnO_2(110)面吸附C_2H_2時(shí),能帶間隙減小0.044eV,電荷轉(zhuǎn)移量增大為0.251e,因此對Cr摻雜SnO_2基C_2H_2傳感器表現(xiàn)出更好的氣敏性能。

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